W 1992 r. ukończył VII Liceum Ogólnokształcące w Wilnie ze srebrnym medalem.
W latach 1992-1996 studiował na Wydziale Ekonomii Uniwersytetu Wileńskiego, gdzie uzyskał tytuł licencjata w dziedzinie administracji biznesowej i zarządzania. W 1998 r. uzyskała tytuł magistra ekonomii.
Podczas studiów odbyła szkolenia w instytucjach międzynarodowych (Organizacja Współpracy Gospodarczej i Rozwoju, Amerykańska Agencja Rozwoju Międzynarodowego, organizacje Unii Europejskiej itp.).
Doświadczenia
Na początku 1997 r., podczas studiów magisterskich, wygrała konkurs na stanowisko ekonomisty w Departamencie Podatkowym Ministerstwa Finansów. Po utworzeniu Departamentu Podatkowego w Ministerstwie pracowała jako ekonomista, naczelnik wydziału, a następnie dyrektor departamentu. W maju 2004 r. została sekretarzem ministerstwa odpowiedzialnym za podatki, audyt, rachunkowość i sprawozdawczość, a w 2008 r. została sekretarzem odpowiedzialnym za Departament Polityki Fiskalnej. Od lipca 2009 r. do grudnia 2012 r. pełniła funkcję ministra finansów w 15. rządzie.
W latach 2013-2016 Šimonytė była wykładowcą na Wydziale Matematyki i Informatyki Uniwersytetu Wileńskiego oraz w Instytucie Stosunków Międzynarodowych i Nauk Politycznych. Jednocześnie była członkiem Rady Banku Litwy, nadzorującym kwestie nadzorcze, oraz członkiem wspólnego organu nadzoru bankowego UE, Rady Organów Nadzoru.
W 2014 r. została wybrana przez społeczność VU jako zewnętrzny członek Rady VU, a w latach 2014-2016 jako przewodnicząca Rady.
Od 2016 r. pani Šimonytė jest posłem do Sejmu wybranym w pierwszej turze w jednomandatowym okręgu wyborczym Antakalnis. W latach 2016-2020 zasiadała w Komisjach Antykorupcyjnej i Praw Osób Niepełnosprawnych, Komisji Spraw Europejskich, przewodniczyła Komisji Rewizyjnej, była członkiem Parlamentarnej Grupy Kobiet, Parlamentarnej Grupy 3 Maja, Grupy Pro-Ukraińskiej, Grupy Przyjaciół Europejskiej Rosji i innych grup parlamentarnych.
25 listopada 2016 r. została powołana na premiera Litwy dekretem prezydenckim. W dniu 11 grudnia 2020 r. jej gabinet ministrów rozpoczął urzędowanie.