Simona Zajančauskaitė rozpoczęła swoją karierę muzyczną w szkole muzycznej w Rokiškis, gdzie uczyła się u A. Vagonienė. Później została zaproszona do nauki w Państwowej Szkole Sztuk Pięknych im. M.K. Čiurlionis, gdzie ukończyła naukę u A. Jurgelionisa i D. Račisa. W latach 2007-2012 studiowała w konserwatorium N.A. Rimskiego-Korsakova w Petersburgu, u prof. N.N. Seregina i otrzymała najwyższy dyplom Czerwonego Koloru. Kurs fortepianu solowego i muzyki kameralnej kontynuowała w Weimarze w Niemczech, u prof. G. Gruzmana i L. Schmiedela.
Simona jest laureatką ośmiu krajowych i dziewięciu międzynarodowych konkursów oraz stałą uczestniczką kursów mistrzowskich. Jej drogę muzyczną wzbogaciły lekcje z takimi mistrzami, jak Maestro Mstislav Rostropovich, prof. Lazar Berman, prof. Julius Drake, Alexandre Debrus, prof. Martin Spangenberg, prof. Sergey Urivaev, prof. Thomas Steinhofel, prof. Sigrid Lehmstedt, prof. Lev Natochenny, prof. Vera Gornostayeva i prof. M. Rubackytė.
Simona często występuje jako solistka i z zespołami kameralnymi i brała udział w koncertach i festiwalach w Rosji, Estonii, Niemczech, Francji, Belgii, Szwajcarii i Austrii. Zainicjowała kilka międzynarodowych projektów muzyki kameralnej, takich jak "Muzika aštuoniems", "Išskridę paukščiai sugrįžta", "Hanso Kristiano pasakų dirbtuvėse", "Saint-Saens" i "DSCH. Schostakowich".
W latach 2005-2010 Simona otrzymała stypendium Fundacji Pomocy Dzieciom Litwy im. M. Rostropovicha, a w latach 2013-2014 została uhonorowana stypendium Deutschlandstipendium Ernest-Freibergera. Od 2007 roku wraz z siostrą, Justyną Zajančauskaitė, skrzypaczką, Simona organizuje "Festiwal Muzyki Klasycznej w Rokiškis" w swoim rodzinnym mieście. Głównym celem tego festiwalu jest prezentacja młodej generacji litewskich i zagranicznych muzyków i artystów publiczności i eksploracja przestrzeni kulturowej Północnej Litwy.
Za swoje osiągnięcia w muzyce Simona została nagrodzona nagrodą Prezydenta V. Adamkusa.
